“Growth of bilayer MoTe₂ single crystals with strong non-linear Hall effect”

전이금속 텔루륨화물(transition metal ditelluride, TMDT)은 강한 스핀-궤도 상호작용으로 인하여 다양한 물리 현상들을 보인다. 특히, T_d상의 이중층 WTe₂에서는 자성이 없는 시간반전대칭 조건에서도 나타날 수 있는 비선형 홀 효과(non-linear Hall effect)가 나타남이 알려져있다. 한편, 몰리브덴(Mo) 및 텅스텐(W)과 텔루륨(Te) 사이의 전기음성도 차이가 작아 통상적인 화학 증기 증착(Chemical vapor deposition, CVD)으로는 균일한 MoTe₂ 및 WTe₂ 단결정을 만드는 것이 어렵다고 알려져 있다.

본 연구에서 싱가포르 국립대학(NUS)의 Kian Ping Loh 교수 그룹은 two-stage CVD 방법을 통해 고품질 대면적의 MoTe₂ 이중층 및 삼중층 단결정을 합성하였으며, 층에 수직인 방향의 강유전성이 상온의 금속성 상태에서도 나타나는 것과 저온의 T_d 상에서의 비선형 홀 효과를 측정하였다. 우리 학부의 유재준 교수와 야나노세 구니히로 학생 등은 밀도 범함수 이론(Density functional theory, DFT) 계산을 통하여 베리 곡률 쌍극자(Berry curvature dipole)를 계산하여 실험적으로 나타난 비선형 홀 효과에 이론적인 근거를 제공하였다.

실험에서 이중층과 삼중층이 서로 상이한 전도성을 보이며, 이중층은 최대 비선형 홀 전압이 알려진 물질 가운데 가장 높은 편에 속함을 보였다. 특히 삼중층에서는 베리 곡률 쌍극자에 의한 기여가 크게 나타남을 보였다. 이론 계산 또한 이러한 사실을 뒷받침하는 결과를 보였다. 연구진은 본 연구에서 보인 합성 방법을 통하여 원자 수준 두께의 MoTe₂ 단결정을 웨이퍼 스케일로 합성하여 비선형 전도 소자로 사용될 수 있을 것으로 기대했다.

The reduced symmetry in strong spin-orbit coupling materials such as transition metal ditellurides (TMDTs) gives rise to non-trivial topology, unique spin texture, and large charge-to-spin conversion efficiencies. Bilayer TMDTs are non-centrosymmetric and have unique topological properties compared to monolayer or trilayer, but a controllable way to prepare bilayer MoTe₂ crystal has not been achieved to date. Herein, we achieve the layer-by-layer growth of large-area bilayer and trilayer 1T′ MoTe₂ single crystals and centimetre-scale films by a two-stage chemical vapor deposition process. The as-grown bilayer MoTe₂ shows out-of-plane ferroelectric polarization, whereas the monolayer and trilayer crystals are non-polar. In addition, we observed large in-plane nonlinear Hall (NLH) effect for the bilayer and trilayer T_d phase MoTe₂ under time reversal-symmetric conditions, while these vanish for thicker layers. For a fixed input current, bilayer T_d MoTe₂ produces the largest second harmonic output voltage among the thicker crystals tested. Our work therefore highlights the importance of thickness-dependent Berry curvature effects in TMDTs that are underscored by the ability to grow thickness-precise layers.

Authors: Teng Ma#, Hao Chen#, 야나노세 구니히로# (서울대), Xin Zhou, Lin Wang, Runlai Li, Ziyu Zhu, Zhenyue Wu, Qing-Hua Xu, 유재준 (서울대), Cheng Wei Qiu, Alessandro Stroppa*, and Kian Ping Loh* (#공동 제1저자, *교신저자)

Nature Communications volume 13, Article number: 5465 (2022)

Published: 17 September 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-022-33201-3