Charge-Spin Correlation in van der Waals Antiferromagnet NiPS3

최근 각광을 받고 있는 반데르발스 자성체에서의 이차원 자성 연구가 활발히 이루어지는 가운데, 이들 물질 내에서의 강상관계 현상이 일어날 수 있음은 상대적으로 잘 알려지지 않았다. 일례로, 대표적인 강상관계 현상 중 하나인 전자-전자 간 쿨롱 척력이 전이금속 산화물에 고온 초전도 현상과 같은 다양한 발현현상을 일으킨다. 하지만 전이금속 칼코겐 화합물로 이루어진 대부분의 반데르발스 물질군에서는 전자 오비탈이 산화물보다 더 넓게 퍼져, 이러한 효과가 충분히 크지 않을 것으로 여겨져왔다.
본 연구에서는 국소 자기 모멘트를 가지는 NiPS3 반데르발스 자성체 내의 강한 전자-스핀 상관관계를 다양한 분광학 실험들로 관측하였고, 제일원리 계산을 뒷받침으로 그 전자구조를 이해하였다. 스핀, 전하, 오비탈, 격자구조 간의 다양한 자유도 간 상관관계가 특히 저차원에서 더욱 흥미로운 현상을 일으킬 수 있다는 점에서, 본 연구는 반데르발스 자성체 내 강상관계 현상의 중요성을 시사한다.

Strong charge-spin coupling is found in a layered transition-metal trichalcogenide NiPS3, a van der Waals antiferromagnet, from studies of the electronic structure using several experimental and theoretical tools: spectroscopic ellipsometry, x-ray absorption, photoemission spectroscopy, and density functional calculations. NiPS3 displays an anomalous shift in the optical spectral weight at the magnetic ordering temperature, reflecting strong coupling between the electronic and magnetic structures. X-ray absorption, photoemission, and optical spectra support a self-doped ground state in NiPS3. Our work demonstrates that layered transition-metal trichalcogenide magnets are useful candidates for the study of correlated-electron physics in two-dimensional magnetic materials.

참여 연구원: 김소연, 김태윤, 신수빈, 이민철, 손재석, 이성민, 최기영, 박철환, 박제근, 노태원

Phys. Rev. Lett., 120, 136402 (2018).
doi: https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.120.136402

https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.120.136402