[김범현 박사/ 이유진 박사/ 김정현 박사/ 박제근 교수] 반데르발스 자성체 NiPS3 양자얽힌 바닥상태 규명 (Physical Review Letters 논문 게재-Editor’s Suggestion 선정)
Microscopic Evidence for a Zhang-Rice Triplet State in the van der Waals Antiferromagnet, NiPS3
NiPS3는 자기 질서와 결합된 독특한 빛-물질 상호작용을 보이는 대표적 반강자성 반데르발스 자성체이다. 이는 저온 지그재그 자기 구조에서 1.478 eV 부근에 선폭 0.5 meV 이하의 매우 결맞은 다체 들뜸알(many-body exciton)을 보이며, 이는 자기 구조 소멸 시 함께 사라진다. 초기 연구에서 이 현상의 기원을 황(S) 3p와 니켈(Ni) 3d 정공 간의 양자 얽힘에 의한 장-라이스(Zhang-Rice) 모형으로 해석했으나, 이후 여러 대안적 모형이 제시되면서 현재까지 논쟁 중이다.
NiPS3는 자기 질서와 결합된 독특한 빛-물질 상호작용을 보이는 대표적 반강자성 반데르발스 자성체이다. 이는 저온 지그재그 자기 구조에서 1.478 eV 부근에 선폭 0.5 meV 이하의 매우 결맞은 다체 들뜸알(many-body exciton)을 보이며, 이는 자기 구조 소멸 시 함께 사라진다. 초기 연구에서 이 현상의 기원을 황(S) 3p와 니켈(Ni) 3d 정공 간의 양자 얽힘에 의한 장-라이스(Zhang-Rice) 모형으로 해석했으나, 이후 여러 대안적 모형이 제시되면서 현재까지 논쟁 중이다.
이를 해결하기 위해 본 연구팀은 창원대학교 연구팀과 협력하여 33S 동위 원소로 치환된 NiPS3 시료를 합성하고 핵자기공명(Nuclear Magnetic Resonance, NMR) 측정을 수행했다. 그 결과를 31P NMR 결과와 비교 분석하여 NiPS3는 자체 도핑된 리간드 정공이 Ni 정공과 강하게 얽혀 장-라이스 삼중항 상태를 형성한다는 결정적인 미시적 증거를 찾아냈다. 이 결과는 고체에서 양자얽힘을 밝힌 아주 드문 예로서 학계의 비상한 관심을 끌고 있다. 또한, 33S 스핀-격자 이완 시간 분석을 통해 스핀-전하 상호작용에 의한 스핀 네마틱(spin nematic) 요동의 존재를 새롭게 규명했다.
본 연구는 반데르발스 자성체의 복잡한 다체 양자 상태를 미시적으로 직접 입증한 결과로, 향후 2차원 자성체의 물성 및 빛-물질 상호작용 기원을 이해하는 핵심적 기초가 될 것으로 기대된다.
NiPS3 is one of representative van der Waals antiferromagnets which exhibit unusual light-matter interaction coupled with the magnetic order. It exhibits a highly coherent many-body exciton peak (< 0.5 meV linewidth) around 1.478 eV under a low-temperature zigzag magnetic order, which vanishes when the magnetic order breaks down. While early studies proposed a Zhang-Rice model driven by entanglement between S 3p and Ni 3d holes, various alternative scenarios have left the exact physical mechanism unresolved. The origin of this excitation has been heavily debated until now.
To address this, Prof. Park’s team, in collaboration with Changwon National University, synthesized 33S-substituted NiPS3 and conducted Nuclear Magnetic Resonance (NMR) measurements. By comparing and analyzing 33S and 31P NMR results, we identified definitive microscopic evidence that self-doped ligand holes strongly entangle with Ni holes, realizing the Zhang-Rice triplet state. Furthermore, temperature-dependent 33S spin-lattice relaxation time analysis revealed the presence of spin nematic fluctuations driven by spin-charge interactions.
By directly validating the many-body quantum states of a van der Waals magnet via microscopic techniques, this study provides a crucial foundation for understanding the fundamental properties and unique light-matter interactions of 2D magnetic materials.
참여연구원: 김범현, 이유진, 김정현, 박제근