“Mechanochemical synthesis and thin-film deposition of zero-dimensional cesium lead mixed halide perovskites for wide-range color-tunable emission”

할라이드 페로브스카이트는 할로겐 원소 (Cl, Br, I) 조성을 조절하는 것으로 밴드갭의 크기를 조절하여 발광 파장을 보라색부터 빨간색까지 튜닝하는 것이 용이하다고 알려져 있다. 또한 기존의 불안정한 3차원 페로브스카이트의 안정성을 향상시키기 위해 무기 구조 매트릭스 내에 페로브스카이트 입자를 가두는 방법이 주목을 받고 있다. 본 연구에서는 가시광선 발광체인 3차원 페로브스카이트(CsPbX3)가 내장된 다양한 할로겐 비율의 0차원 페로브스카이트(Cs4PbX6) 파우더를 기계화학적 방법(mechanochemical synthesis)으로 합성하여 광학적 및 구조적 특성을 분석하였다. 더 나아가 합성된 파우더에 강한 열을 가하여 페로브스카이트 특성을 유지하는 필름 증착에 성공하였고 색상 변환 LED로의 활용 가능성을 보였다. 본 연구는 새로운 페로브스카이트 물질군의 합성과 필름 증착 방법을 소개함으로써 페로브스카이트 기반 광전자 소자의 파장 조절과 간단한 공정 방법의 방향을 제시하는데 기여할 것으로 기대된다. 이 논문의 제 1저자인 임형빈 학생은 현재 이탁희 교수 연구실의 학부인턴으로 연구를 수행하였고 올해 가을 미국 UC 버클리 대학교 물리학과 박사과정 진학을 앞두고 있다.

Metal-halide perovskites possess synthetic tunability in terms of their compositions and structures, which results in a facile control of the properties crucial for optoelectronic device applications. For instance, the optical bandgap of perovskites can be adjusted by means of halide compositions, which can generate a wide range of perovskite phases emitting visible light from purple to red. Furthermore, embedding the emissive perovskites within inorganic structural matrices provides further opportunities to tune their functionalities. In this study, we demonstrate that mechanochemical synthesis (MCS) can be successfully employed to prepare a full range of mixed-halide zero-dimensional (0D) perovskites (Cs4PbClmBr6−m and Cs4PbBr6−mIm, where m is an integer from 0 to 6). Synthesized mixed-halide 0D perovskite powder samples exhibited photoluminescence emissions spanning the entire visible spectrum (410–690 nm), which likely originates from the inclusion of three-dimensional perovskites. Furthermore, we demonstrate that our 0D perovskite powder samples can be readily used as the source for fabricating thin films via fast single-source vacuum deposition while preserving the optical properties of the source powder samples. Overall, our study reveals the versatility of MCS as a useful toolkit for preparing a family of 0D perovskites with a full range of halide compositions with potential for light-emitting applications.

Authors: Hyungbin Lim‡, Kyeong-Yoon Baek‡, Jae Il Kim, Jonghoon Lee, Jaeyoung Kim, Heebeom Ahn, Hyeonmin Choi, Seung-Je Woo, Sung Keun Lee, Tae-Woo Lee, Jeongjae Lee*, Keehoon Kang* & Takhee Lee* (‡Equally first authors, *co-corresponding authors)

DOI: https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.3c00833

Published online: July 31, 2023

Link: https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.chemmater.3c00833