“Tuning orbital-selective phase transitions in a two-dimensional Hund’s correlated system”

훈트 상관성(J)은 다중-오비탈 시스템에서 나타나는 새로운 양자 현상을 설명하는 요소로 최근 주목 받고 있다. 오비탈 점유도에 따라 훈트 상관성은 다양한 흥미로운 상을 야기할 수 있다고 알려져 있다. 하지만 화학적 조성 등의 변화 없이 오비탈 점유도만 독립적으로 제어하는 것은 힘들어서, 오비탈 점유도 의존성을 실험적으로 확인하는 것은 어려운 일이었다.

본 연구에서는 SrRuO3 단원자층을 같은 대칭성을 가지는 다양한 격자 상수를 가진 기판 위에 성장시켜, t_2g 오비탈의 결정 장 분할 크기를 점진적으로 조절했고, 이를 통해 루테늄 t_2g 오비탈의 점유도를 독립적으로 제어할 수 있었다. 각분해 광전자 분광 실험을 통해 SrRuO₃ 에서 오비탈 점유도 의존적인 금속-절연체 전이(MIT)를 관찰할 수 있었고, 이는 훈트 상관성에 의한 현상으로 이해할 수 있었다. 이러한 발견은 다중-오비탈 시스템에서 오비탈-선택적 현상에 대한 연구를 촉발할 것으로 기대된다.

 Hund’s rule coupling (J) has attracted much attention recently for its role in the description of the novel quantum phases of multi-orbital materials. Depending on the orbital occupancy, J can lead to various intriguing phases. However, experimental confirmation of the orbital occupancy dependency has been difficult as controlling the orbital degrees of freedom normally accompanies chemical inhomogeneities. Here, we demonstrate a method to investigate the role of orbital occupancy in J related phenomena without inducing inhomogeneities. By growing SrRuO₃ monolayers on various substrates with symmetry-preserving interlayers, we gradually tune the crystal field splitting and thus the orbital degeneracy of the Ru t_2g orbitals. It effectively varies the orbital occupancies of two-dimensional (2D) ruthenates. Via in-situ angle-resolved photoemission spectroscopy, we observe a progressive metal-insulator transition (MIT). It is found that the MIT occurs with orbital differentiation: concurrent opening of a band insulating gap in the d_xy band and a Mott gap in the d_xz/yz bands. Our study provides an effective experimental method for investigation of orbital-selective phenomena in multi-orbital materials.

Authors: Eun Kyo Ko^#, Sungsoo Hahn^#, Changhee Sohn, Sangmin Lee, Seung-Sup B. Lee, Byungmin Sohn, Jeong Rae Kim, Jaeseok Son, Jeongkeun Song, Youngdo Kim, Donghan Kim, Miyoung Kim, Choong H. Kim, Changyoung Kim^# & Tae Won Noh^#

Publication date: 16 June 2023

Link: https://doi.org/10.1038/s41467-023-39188-9