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Department of Physics & Astronomy

[백경윤 학부생/이정재 박사(지구환경과학부)/이태우 교수, 강기훈 교수(재료공학부)/이탁희 교수] 페로브스카이트 발광효율 극대화를 위한 기계화학적 합성법 연구 (Nature Communications 게재)

2022-07-25l 조회수 911

“Mechanochemistry-driven engineering of 0D/3D heterostructure for designing highly luminescent Cs–Pb–Br perovskites”

차세대 디스플레이 소재로 각광을 받고 있는 페로브스카이트의 발광효율을 극대화할 수 있는 합성법이 연구되어 Nature Communications 지에 게재되었다. 페로브스카이트의 발광효율과 지속성을 높이기 위해 절연체 격자 내에 금속 할라이드 페로브스카이트 입자를 캡슐화하는 전략이 주목을 받고 있다. 그러나 기존에 널리 알려진 용액 기반의 합성 방법으로는 합성 진행속도가 빠르다는 특성으로 인해 반응과정을 연구하는데 제약이 뒤따랐다. 본 연구에서는 0차원 페로브스카이트(Cs4PbBr6)의 기계화학적 합성(mechanochemical synthesis) 과정에 따른 광학적 및 구조적 특성변화를 추적하여 Cs4PbBr6의 형성 메커니즘을 규명하였다. 합성의 중간단계에서 형성된 다양한 CsPbBr 다형체의 구성 및 공간 분포를 분석함으로써 0차원 Cs4PbBr6 절연체 호스트에 내장된 3차원 CsPbBr3 발광체를 밝은 녹색 발광성의 기원으로 식별하였다. 더 나아가 CsPbBr로 구성된 페로브스카이트의 발광 양자효율을 향상시키기 위한 최적의 분율 및 공간 분포의 Cs4PbBr6/CsPbBr3 이종구조 엔도택시(endotaxy) 형성을 촉진할 수 있는 합성경로를 설계하였다. 본 연구 결과는 페로브스카이트 뿐 아니라 다양한 물질의 구조물성 관계 연구에 활용이 가능하며 차세대 디스플레이에 요구되는 소재 원천기술 개발에 기초과학적 통찰력을 제공할 것으로 기대된다.

이 논문의 제 1저자인 백경윤 학생은 현재 서울대학교 물리천문학부 학부생이며, 이탁희 교수 연구실의 학부인턴으로 연구를 수행하였고 올해 가을 미국 하버드 대학교 물리학과 박사과정 진학을 앞두고 있다.

Embedding metalhalide perovskite particles within an insulating host matrix has proven to be an effective strategy for revealing the outstanding luminescence properties of perovskites as an emerging class of light emitters. Particularly, unexpected bright green emission observed in a nominally pure zero-dimensional cesiumleadbromide perovskite (Cs4PbBr6) has triggered intensive research in better understanding the serendipitous incorporation of emissive guest species within the Cs4PbBr6 host. However, a limited controllability over such heterostructural configurations in conventional solution-based synthesis methods has limited the degree of freedom in designing synthesis routes for accessing different structural and compositional configurations of these hostguest species. In this study, we provide means of enhancing the luminescence properties in the nominal Cs4PbBr6 powder through a guided heterostructural configuration engineering enabled by solid-state mechanochemical synthesis. Realized by an in-depth study on time-dependent evaluation of optical and structural properties during the synthesis of Cs4PbBr6, our target-designed synthesis protocol to promote the endotaxial formation of Cs4PbBr6/CsPbBr3 heterostructures provides key insights for understanding and designing kinetics-guided syntheses of highly luminescent perovskite emitters for light-emitting applications.

Authors: Kyeong-Yoon Baek, Woocheol Lee, Jonghoon Lee, Jaeyoung Kim, Heebeom Ahn, Jae Il Kim, Junwoo Kim, Hyungbin Lim, Jiwon Shin, Yoon-Joo Ko, Hyeon-Dong Lee, Richard H. Friend, Tae-Woo Lee*, Jeongjae Lee*, Keehoon Kang* & Takhee Lee* (Equally first authors, *co-corresponding authors)

DOI: 10.1038/s41467-022-31924-x

Published online: July 23, 2022

Link: www.nature.com/articles/s41467-022-31924-x